邢蓝田等-Catalysts:铬裂解技术在饱和烃氢同位素分析中的应用研究

点击次数:886 更新时间:2022年09月01日10:50:22 打印此页 关闭

氢是组成有机质的重要元素之一,由于氢同位素具有继承效应,因此氢同位素组成特征在指示有机质母源、反映沉积水环境、重建古气候等方面具有广阔的应用前景。但自然界中氘的相对丰度非常低,因而,氢元素的同位素高精度分析技术对实验方法和技术细节的要求更高。传统的氢同位素组成测定方法采用GC-TC-IRMS技术将烃类化合物通过高温(>1450℃)转换作用将有机质分解成CH2,继而用同位素比值质谱仪完成测定。采用传统方法开展饱和烃氢同位素组成测定时,存在诸多显著缺点:(1)测试前反应管预准备过程复杂且存在不确定性;(2)反应温度过高,需要转换炉间歇性运行;(3)较难实现单个化合物的完全转化从而导致氢同位素分馏。鉴于上述原因,油气中心气体同位素实验室邢蓝田博士与李中平研究员等通过对饱和烃单分子氢同位素测试方法进行了改进,引入了前期开发的铬催化裂解技术,从转换温度、转化效率、作用机制等方面进行了应用研究,效果显示,与传统的测试方法相比较,铬催化裂解技术在烷烃化合物氢同位素组成测定中应用效果良好,不仅在降低转换温度的同时提高了化合物的转化效率(图1),而且反应过程更加稳定,有效地提高了化合物氢同位素测定结果的精确度与重现性。为了明确铬与烃类化合物的相互作用机制,利用X射线光电子能谱仪(XPS)开展了固体残渣的实验分析(图2),分析结果显示,在实际的裂解过程中,稀有金属铬与烃类化合物发生了化学反应,夺取了烃类中的碳元素,生成了系列铬碳化物(Cr2C3CrC3),而烃类化合物中的氢元素以H2的形式释放,以此实现氢元素的转化过程并进行氢同位素组成的测定。该作用过程将转化温度降低至约大于1250℃,与传统方法比较,降幅可达200℃。该研究成果为科技人员开展高精度氢同位素测试提供技术支持。该成果得到国家自然科学基金项目(41703013, 41973066, 41872146)的资助。研究成果已在线发表于Catalysts (Xing L., Li Z., Liu Y., Li L., 2022. Development of novel pyrolysis technology involving chromium for the measurement of D/H ratios in n-alkanes). 原文链接: https://doi.org/10.3390/catal12090950


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